开发环境友好的高催化活性的CO2还原生成CH4的电催化剂在能源和可持续化学中有较广泛的意义,目前天津理工大学罗俊、刘熙俊,布鲁克海文国家实验室(BNL) Qin Wu,加州大学尔湾分校的Huolin L. Xin等报道了一种负载在N掺杂碳基底上的单原子Zn催化剂。
在1 M KHCO3溶液中通过多电子过程对CH4进行电催化反应,在-1.8 V的电压中达到-31.8 mA的电流密度,法拉第效率达到85 %,在长达35 h工作后未见明显性能衰减。该催化活性比Cu基催化剂的活性更高,作者通过DFT方法进行模拟,结果显示催化剂中的单原子Zn催化位点能抑制生成CO的反应过程,并提升对CH4的选择性。在第一步反应时生成*OCHO,其中O和Zn结合,H和C结合,并且生成的*OCHO稳定性高于通过碳吸附在催化剂界面上的*COOH,这个结果和之前的报道有区别。
催化剂制备。基于作者之前研究的单原子Mo催化剂制备方法(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58 (8), 2321-2325.)。
参考文献
Lili Han, Shoujie Song, Mingjie Liu, Siyu Yao, Zhixiu Liang, Hao Cheng, Zhouhong Ren, Wei Liu, Ruoqian Lin, Gaocan Qi, Xijun Liu*, Qin Wu*, Jun Luo*, and Huolin L. Xin*
Stable and efficient single-atom Zn catalyst for CO2 reduction to CH4, J. Am. Chem. Soc. 2020
DOI:10.1021/jacs.9b12111
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12111