电化学CO2还原反应(CO2RR)代表着一种非常有前途的策略,可以更可持续地合成含碳化学品。尽管近十年来电催化剂的设计取得了很大进展,但可湿性控制的界面结构在CO2RR中的关键作用仍未得到进一步的探索。
有鉴于此,中科院理化技术研究所张铁锐研究员报道了通过对典型的Au/C气体扩散电极上的气-液-固界面结构进行了系统的润湿性改性,以揭示其对界面CO2传输和电还原的作用。
文章要点
1)研究人员通过激光共聚焦扫描显微镜测量对Au / C电极上的三相界面进行成像,界面润湿性范围从超疏水性到亲水性,Cassie-Wenzel共存态是高电流密度下从气相向Au活性位连续供应CO2的理想三相结构。
2)利用新发展的原位荧光电化学光谱方法(FES)),研究人员定量分析了CO2RR过程中界面结构对稳定界面CO2浓度的关键作用,确定了CO2RR在高电流密度下运行所需的CO2传质条件。研究结果表明,在三相触点TPC体系中,高电流密度下的电化学CO2RR效率受界面CO2浓度的影响很大,而CO2在润湿性控制的界面结构上的传质效率从根本上决定了TPC系统的电化学CO2RR效率。
Shi, R., Guo, J., Zhang, X. et al. Efficient wettability-controlled electroreduction of CO2 to CO at Au/C interfaces. Nat Commun 11, 3028 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-16847-9
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16847-9