单个分子的结构变化过程在科学领域中是重要问题,光谱学研究是追踪单个分子的物理学、化学特征变化过程的关键手段,并且在表面化学领域、生物学领域中得到了广泛应用。特别是Raman测试方法在对反应中间体物种的检测中和揭示反应机理的过程中受到了广泛关注,但是单分子拉曼实验中突出的缺点在于拉曼信号的强度较低,并且存在着信号衰减等问题。厦门大学李剑锋等开发了一种plasmonic纳米腔(nanocavity)材料,实现了同时收集拉曼信号和荧光信号,并且这两组信号是相互关联的。通过这个系统,作者对罗丹明B分子中呫吨和芳基官能团中光引发的键断裂过程进行分析,作者认为这种测试系统为光和物质之间相互作用的检测提供了新颖测试方法,并实现了从单个分子级别分析化学反应。
测试系统。在2.5×2.5 cm2的Si(111)基底上电子束方法沉积~200 nm厚的Ag薄膜,随后通过原子层沉积方法在Ag薄膜上修饰~2 nm厚的Ag。随后将罗丹明B异硫氰酸酯(RITC)分子修饰在纳米材料上(分子浓度为~3×10-5和14×10-5 分子/nm2)。最后通过在Ag/SiO2/分子表面滴加Ag纳米球的乙醇溶液。通过532 nm激光进行Raman信号测试。通过Raman信号的变化过程对分子的反应过程进行分析,通过模拟计算方法对反应机理验证反应机理。
参考文献
Chao-Yu Li, Sai Duan, Jun Yi, Chen Wang, Petar M. Radjenovic, Zhong-Qun Tian and Jian-Feng Li*
Real-time detection of single-molecule reaction by plasmon-enhanced spectroscopy, Science Advances 2020
DOI:10.1126/sciadv.aba6012
https://advances.sciencemag.org/content/6/24/eaba6012