Nature Chem:单原子Ir/氮掺杂碳高活性电催化剂性能
纳米技术 纳米 2020-06-16

单原子催化剂不仅能够最大化的应用每个原子,并且和纳米结构的材料相比,展现出不一样的催化反应活性,因此被认为是一类有希望的材料。清华大学李亚栋、王定胜等开发了一种主客体方法用于将多种金属组装到氮掺杂碳材料中,实现了将Pt,Ir,Pd,Ru,Mo,Ga,Cu,Ni,Mn等金属组装到氮掺杂的碳上。作者发现Ir单原子对应的材料在甲酸氧化电催化反应中展现了质量活性达到12.9 A mgIr-1,与之相比Ir1/C纳米粒子的催化活性基本上是惰性的(~4.8×10-3 A mgIr-1)。Ir1/C催化剂的活性分别是Pd/C和Pt/C的16倍和19倍。此外,Ir1/CN催化剂展现了较高的CO防中毒作用。作者通过第一性原理对Ir1/CN催化剂的催化活性进行理解。

本文要点:

(1)

合成方法。通过ZIF-8(笼大小1.16 nm,孔道大小0.34 nm)作为负载金属的基底材料,通过Ir(acac)3(0.98 nm)作为金属源,通过将2-甲基咪唑和Ir(acac)3、Zn(NO3)2混合在甲醇溶液中,实现在原位生长过程中将Ir(acac)3组装到ZIF-8中(通过UVVIS发现了290~325 nm和415~450 nm处的吸收峰,验证了组装Ir(acac)3),通过XRD方法发现在Ir(acac)3组装过程中ZIF的晶化过程没有受到影响。随后在900 ℃中热解,合成得到Ir1/CN。

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参考文献

Zhi Li, Yuanjun Chen, Shufang Ji, Yan Tang, Wenxing Chen, Ang Li, Jie Zhao, Yu Xiong, Yuen Wu, Yue Gong, Tao Yao, Wei Liu, Lirong Zheng, Juncai Dong, Yu Wang, Zhongbin Zhuang, Wei Xing, Chun-Ting He, Chao Peng, Weng-Chon Cheong, Qiheng Li, Maolin Zhang, Zheng Chen, Ninghua Fu, Xin Gao, Wei Zhu, Jiawei Wan, Jian Zhang, Lin Gu, Shiqiang Wei, Peijun Hu, Jun Luo, Jun Li, Chen Chen, Qing Peng, Xiangfeng Duan, Yu Huang, Xiao-Ming Chen, Dingsheng Wang* & Yadong Li*

Iridium single-atom catalyst on nitrogen-doped carbon for formic acid oxidation synthesized using a general host–guest strategy, Nature Chem 2020

DOI:10.1038/s41557-020-0473-9

https://www.nature.com/articles/s41557-020-0473-9




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