强金属-载体相互作用(SMSI)工程是调整负载型金属催化剂结构和性能的有效策略,但同时会导致活性中心暴露不足。
有鉴于此,美国橡树岭国家实验室Huiyuan Zhu,Sheng Dai,江苏大学朱文帅教授报道了从SMSI(完全封装的核壳结构)的最终形态出发,通过反向路径(SMSIR)研究了强金属-载体相互作用,以获得具有最佳的金属位置暴露的中间态。
文章要点
1)研究人员以核-壳纳米粒子(NPs)为构建块,在经过还原性气氛下处理后,Pd-FeOxNPs随着SMSIR的形成而转变为具有多孔的蛋黄-壳结构。最终结构为Pd-Fe3O4-H,在80 °C下对乙炔半加氢表现出优异的催化性能,具有100%的转化率和85.1%的乙烯选择性。
2)基于详细的电子显微镜和光谱实验以及计算模型研究表明,有益的催化性能源于SMSIR,有利于在Pd上形成氢而不是氢化物。
Wu, P., Tan, S., Moon, J. et al. Harnessing strong metal–support interactions via a reverse route. Nat Commun 11, 3042 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-16674-y
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16674-y