Plasmonic纳米材料中由plasmon衰减过程产生的热载流子在光催化、光探测器中能够产生超过能带结构的限制，但是目前纳米材料中的热载流子稳态分布的实验量化分析仍未见很好的实验结果，目前普渡大学Vladimir M. Shalaev，密歇根大学机械工程系Pramod Reddy、Edgar Meyhofer等报道了在负载于超薄Au薄膜材料上的单个分子和扫描探针之间作用的单分子结，通过测试这种单分子结中的输运性质，作者对plasmonic热载流子的分布给出了量化的结果。实验中的结果显示，这种限域作用（Au厚度控制）的纳米系统中Landau damping（朗道阻尼）作用是产生热载流子的关键性物理机制。本文中发展的量化技术为研究纳米光子学器件和plasmonic器件中的plasmonic热载流子分布研究提供了有效的手段和范例。

本文要点：

（1）

作者选取了几种单分子作为研究对象（L1：四氰基乙烯和含有四个噻吩的分子组成的电荷转移复合物，L2：对二氰基苯，H1：3,4-乙撑噻吩外端分别被含有甲硫基取代的噻吩取代的分子），分子外端噻吩环上通过甲硫基取代用于结合在Au表面（根据之前的相关文献，Au-L1-Au和Au-H1-Au体系分别在LUMO和HOMO附近有比较明显的作用）。

将6~13 nm厚度的Au薄膜负载在熔融石英SiO₂基底上，随后将薄膜浸渍在分子溶液中修饰单层分子膜。在Au针存在的条件中，测试该反应体系中Au-分子-Au中产生的电流作用变化；通过830 nm线性极化的0.3 mW/μm²激光作用在体系中，测试不同电压（0.3~0.3 V）中L1分子体系变化情况；在-1.5~1 V中测试H1分子体系热载流子性能。

随后在13 nm厚度的Au薄膜中进行类似测试，结果显示由于Au薄膜厚度提高，热载流子的浓度比6 nm厚Au薄膜体系中衰减了~40 %。此外，作者通过模拟计算发现，热载流子主要在Fermi能级附近产生。

参考文献

Harsha Reddy, Kun Wang, Zhaxylyk Kudyshev, Linxiao Zhu, Shen Yan, Andrea Vezzoli, Simon J. Higgins, Vikram Gavini, Alexandra Boltasseva, Pramod Reddy*, Vladimir M. Shalaev*, Edgar Meyhofer*

Determining plasmonic hot-carrier energy distributions via single-molecule transport measurements, Science 2020

DOI：10.1126/science.abb3457

https://science.sciencemag.org/content/early/2020/06/03/science.abb3457