在抑制积碳生成的过程中，关键在于破坏氧供体和甲烷/合成气选择性之间的矛盾，这个问题非常重要同时在部分氧化催化循环反应中难以解决。大连化学物理研究所Xiaodong Wang、Chuande Huang，西北大学朱燕燕等报道合成了一种在A位点进行调控的La_1-xSr_xFe_0.8Al_0.2O₃催化剂，实现了在x=0.1~0.5变化过程中，对oxygen capacity在1~2.7 mmol/g范围内调控，同时保持反应中CO的选择性保持高于94 %。相关表征测试结果显示，Sr掺杂位置在La位点，同时引发钙钛矿中结构的动态重构，因此生成Fe⁰和Ruddlesden-Popper结构的La_nSrFe_n-xAl_xO_3n+1（n=1, 2），并且在甲烷活化反应和氧传输过程中展现较好的活性。

本文要点：

（1）

催化剂合成。

通过溶胶-凝胶法进行合成，将La(NO₃)₃，Sr(NO₃)₂，Fe(NO₃)₃，Al(NO₃)₃溶解在蒸馏水中，随后加入柠檬酸（金属离子浓度的2.5倍），将溶液的pH值调节为7~8，在80 ℃中搅拌，并在150 ℃中干燥，在450 ℃中煅烧4 h，在1200 ℃中煅烧4 h。

（2）

DFT研究结果显示，当催化剂中进行Sr掺杂，显著降低了生成氧空穴的活化能，并改善了供氧能力。动态结构变化、氧移动调控之间的协同作用显著提高了反应中甲烷-合成气的催化活性，本文的研究结果为开发具有更高的含活性氧催化剂提供了经验和范例。

参考文献

Li Zhang, Weibin Xu, Jian Wu, Yue Hu, Chuande Huang*, Yanyan Zhu*, Ming Tian, Yu Kang, Xiaoli Pan, Yang Su, Junhu Wang, and Xiaodong Wang*

Identifying the role of A-site cations in modulating oxygen capacity of iron-based perovskite for enhanced chemical looping methane-to-syngas conversion，ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01811

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01811