金属纳米催化剂的晶相显著影响其催化性能。铜基纳米材料是用于CO2还原反应(CO2RR)以生成高价值碳氢化合物的独特电催化剂。但是,迄今为止的研究仅限于常规的面心立方(fcc)铜。近日,香港城市大学Hua Zhang,新加坡南洋理工大学Xin Wang,东南大学Jinlang Wang等报道了Cu基催化剂的晶相依赖性催化行为的研究。
本文要点:
1)作者在环境条件下通过简便,外延,湿化学方法,分别使用4H和4H/fcc Au作为模板成功合成高纯度的4H Au@Cu和异相4H/fcc Au@Cu核壳纳米结构用于该研究。
2)作者发现,与fcc Cu相比,合成的Cu的非常规晶体结构在CO2RR中表现出增强的整体活性和更高的乙烯(C2H4)选择性。
3) 密度泛函理论计算表明,与fcc Cu相比,Cu的4H相和4H/fcc界面有利于C2H4的形成,从而导致了具有晶相依赖的C2H4选择性。
该工作不仅证明了金属纳米催化剂的晶相工程对电催化反应的重要性,而且为制备具有非常规相的新型催化剂用于各种应用提供了一种新的策略。
Ye Chen, et al. Ethylene selectivity in electrocatalytic CO2 reduction on Cu nanomaterials: a crystal phase-dependent study. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c04981