水的电催化裂解被认为是生成氢气而不产生副产物的一个理想过程。然而，在水裂解反应中，由于析氧反应(OER)的缓慢动力学，因此需要很高的超电势来克服高能垒。最近的研究致力于用更易氧化的分子（例如甲醇，乙醇，氨和尿素）的反应来代替阳极OER，这被称为电化学重整。5-羟甲基糠醛（HMF）被归类为生产高价值产品的生物衍生的基础化学物质。尽管有多种方法可以通过有机化学反应将HMF选择性氧化为FDCA，但它们通常需要苛刻的反应环境，例如高温（> 100°C）和高压O2（0.3–2.4 MPa）。因此，迫切需要开发一种使用温和条件和新型催化剂生产FDCA的有效方法。
有鉴于此，延世大学的Byeong-Su Kim等人，选择了热力学上有利的5-羟甲基糠醛（HMF）氧化反应来代替水分解过程中的OER，通过逐层（LbL）组装的方法制造了三维混合电催化电极，用于同时进行HMF转化和析氢反应（HER），以研究电极的纳米结构对电催化活性的影响。
本文要点
1）作为用于制造高度有序的多层体系结构的最通用的制造方法之一，LbL组装具有独特的能力，可以在纳米尺度上控制结构和成分，生产出不同的材料。纳米级氧化石墨烯被用作LbL组装的带负电荷的构建基块，以固定两种电活性组分：带正电的Au和Pd纳米颗粒（NPs）。
2）通过改变电极的纳米结构，包括金属NPs的厚度和位置，可以精确地控制lbl组装的多层电极的内部结构，并改善其电催化性能。即使具有相同组成的NP，电极也显示出高度可调节的电催化性能，这取决于反应动力学以及由于顺序HMF氧化和HER引起的扩散控制过程。
3）此外，针对每个半反应独立优化的用于阳极HMF氧化和阴极HER的双功能双电极电解槽在水分解电解中表现出出色的电催化活性。
总之，该工作提出的概念可用于将HER与许多其他有机反应结合以建立有价值的电化学重整系统。
参考文献：
Minju Park et al. Tailorable Electrocatalytic 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation and H2 Production: Architecture–Performance Relationship in Bifunctional Multilayer Electrodes. ACS Nano, 2020.
DOI: 10.1021/acsnano.0c00581
https://doi.org/10.1021/acsnano.0c00581
