在温和条件中通过电化学方法对N2还原制备NH3对于高效节能的固氮反应有重要的现实意义,基于MoFe蛋白基的生物酶,复旦大学孙正宗、中国科学技术大学李震宇等报道了一种Mo2C二维催化剂,通过电化学方法进行N2固定反应。
Mo2C催化剂通过化学气相沉积方法制备,生成了高度取向的(200)晶面组成的α-Mo2C,该催化剂在NRR电催化反应中展现了达到40.2 %的法拉第效率。密度泛函理论研究结果显示,该催化剂中NRR反应的决速步骤*NNH2→*NNH3和*NH→*NH2的反应能垒得以降低。该反应机理中通过氢耦合电子转移过程/远程调控过程辅助进行。作者通过在催化剂表面负载石墨烯避免催化剂中的Mo在催化反应中消除,并提高了催化剂的稳定性。
参考文献
Kun Ba, Ganlin Wang, Tong Ye, Xirui Wang, Yangye Sun, Hanqi Liu, Anqi Hu, Zhenyu Li* and Zhengzong Sun*
Single Faceted Two-Dimensional Mo2C Electrocatalyst for Highly Efficient Nitrogen Fixation, ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c01127
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01127