了解CO₂电化学还原反应（CO₂RR）过程中催化剂的动态结构重构/转变，对于开发更高效、更有选择性的催化剂具有重要意义，但目前仍缺乏对其深入的了解。

有鉴于此，国立台湾大学Hao Ming Chen报道了将不同程度银修饰的铜纳米线模型体系作为CO₂RR的电催化剂。

文章要点

1）实验结果显示，Cu₆₈Ag₃₂纳米线催化剂对甲烷的活性和选择性最高，法拉第效率高达60%，约为原始Cu纳米线催化剂的3倍，甚至超过了目前最有效的制甲烷催化剂。

2）研究人员利用原位掠入角X射线散射/衍射、X射线吸收光谱和拉曼光谱技术研究发现，在CO₂RR过程中，Cu₆₈Ag₃₂纳米线发生了不可逆的结构重构，Cu在催化剂表面的化学状态稳定，极大地促进了CO₂向甲烷的转化。进一步的分析表明，这种重组现象可以归因于Cu和Ag之间的二次氧化/还原驱动的原子互扩散。

3）研究人员首次利用综合的原位技术跟踪模型双金属体系的动态结构重构/转变过程，并进行了首次实验验证，不仅加深了对催化剂表面结构与催化选择性之间关系的理解，而且为设计更先进的CO₂RR及以后的电催化剂提供了深刻的见解。

Chia-Jui Chang, et al, Dynamic Reoxidation/reduction-Driven Atomic Interdiffusion for Highly Selective CO₂ Reduction toward Methane, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c01859

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01859