催化剂对于可持续发展至关重要，因为它可以减少化学反应所需的能源以及有害和污染性化合物的排放。揭示催化剂的功能和结构是一项具有挑战性的任务，但对于制备更高效，更高性能的催化剂至关重要。通常，活性位点是由许多原子组成的，这些原子共同发挥催化作用。因此，确定活性位点的结构具有挑战性。负载型金属催化剂广泛应用于许多工业和环境过程。通常，这些催化剂是通过将分子前驱体沉积在高表面积的载体上来制备，从而形成小的纳米颗粒(NPs)，以增加暴露在反应物中的金属组分。在合成过程中，可以形成各种各样的表面结构，然而并非所有的表面结构都对反应具有活性。这种异质性使活性位点的识别变得复杂。为了找到催化活性位点，还原方法有助于分离工业催化剂中存在的多个参数。这种还原方法有利于结合理论、实验和表征来确定活性位点，这有助于设计制备用于商业应用的性能更高的催化剂。鉴于低温内燃机的发展和更严格的发动机排放法规的要求，必须不断改进车辆排气催化剂。碳氢化合物，包括丙烯，是排放到大气中的最多的污染物。丙烯具有很强的碳碳双键，与烷烃相比，它与金属表面的结合力更强。了解材料的结构要求以提高丙烯燃烧的活性和稳定性，有助于设计性能更好的排放控制催化剂。

有鉴于此，斯坦福大学的Matteo Cargnello和SLAC的Frank Abild-Pedersen等人，结合均匀的纳米晶催化剂和理论，揭示了高活性烯烃燃烧所必需的催化活性位点组合。

本文要点

1）结合均匀的纳米晶催化剂和理论，证明了较大的颗粒尺寸会导致较高的TOF，表明该反应对结构温和。使用胶体化学来精确地控制纳米颗粒的尺寸，发现在水存在下丙烯燃烧的固有速率随富Pt催化剂上的粒子大小单调增加，表明该反应与结构有关。

2）还发现水在Pd/Pt催化剂上的反应速率接近于零或轻度正。理论研究表明，水与大颗粒中延伸的阶地的相互作用导致了金属表面台阶的形成。这些特殊的台阶边缘部位负责丙烯在低温下的高效燃烧。

3）该工作揭示了一种独特的几何组装体，从而清楚地确定了烯烃燃烧催化剂中的活性位点，证明了均匀催化剂和理论的结合可以提供对活性位点几何形状的深入了解。

参考文献：

An-Chih Yang et al. Revealing the structure of a catalytic combustion active-site ensemble combining uniform nanocrystal catalysts and theory insights. PNAS, 2020.

DOI: 10.1073/pnas.2002342117

https://doi.org/10.1073/pnas.2002342117