生物质衍生的5-羟甲基糠醛(HMF)催化转化为高质量的生物燃料2,5-二甲基呋喃(DMF)对于生物质的利用具有重要意义,但仍然是一个巨大的挑战。
有鉴于此,中山大学纪红兵教授和何晓辉等人,通过一种简单的、环保的、且可扩展的球磨方法,合成公斤水平的Co合金Pt(Pt1/Co)单原子合金(SAA)催化剂,对HMF加氢至DMF表现出优异的催化性能。
本文要点
1)以性质非常接近两种乙酰丙酮盐为原料,通过球磨法成功地实现了铂在钴纳米颗粒原子级分布(即Pt1/Co)的单原子合金催化剂。该催化剂对甲基糠醛加氢脱氧为DMF表现出优异的催化性能,在1.0 MPa H2, 180℃条件下2 h,羟甲基糠醛转化率为100%,对DMF的选择性为92.9%。
2)研究反应路径表明HMF中C═O键的氢解反应形成2,5-二羟甲基呋喃是加氢脱氧过程中的主要途径,并受Pt和Co的协同作用促进。连续运行五次后,显示出极好的稳定性而不会聚集。
3)更重要的是,该方法实现了公斤级Pt1/Co的批量生产,简易高效,无溶剂、无尺寸放大效应,使其具有实际应用的潜力。此外,通过改变乙酰丙酮盐前体,还展示了不同的钴负载贵金属SAA催化剂(M1/Co,M = Pd,Ru,Ir和Rh)的一般合成。
总之,该工作不仅提供了一种简便且易于扩展的SAA催化剂合成方法,而且还为生物质的开发开辟了新途径。
参考文献:
Tao Gan et al. Facile Synthesis of Kilogram-Scale Co-Alloyed Pt Single-Atom Catalysts via Ball Milling for Hydrodeoxygenation of 5-Hydroxymethylfurfural. ACS Sustainable Chem. Eng., 2020.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c02065
https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c02065