CeO2具有优异的储氧性能、广泛的酸碱催化化学和优异的氧化还原性能,在环境污染控制催化领域受到广泛关注。近年来,CeO2已被用作H2S选择性氧化的理想催化剂。最近的研究表明,具有(100)和(110)晶面的CeO2纳米棒有利于提高H2S选择性氧化的催化活性。根据实验和理论研究的结果,高H2S转化率和硫选择性与氧空位的大量存在有关,氧空位的存在可以通过控制催化剂的纳米晶面来调节。此外,掺杂或引入添加剂是提高铈基催化剂抗硫性的有效途径。
有鉴于此,福州大学梁诗景副教授,沈丽娟副教授,江莉龙研究员报道了一种将Cu掺杂到CeO2晶格中的简便方法,可防止CeO2失活并为H2S选择性氧化提供额外的活性位。
文章要点
1)在所制备的催化剂中,具有(100)和(110)反应面的多孔10Cu/Ce纳米棒表现出优异的催化性能,在220 °C下表现出100%的H2S转化率和硫选择性,高于大多数文献报道的铈基催化剂。更重要的是,Cu+向Ce4+的电子转移抑制了SO2向Ce4+的电子转移,从而抑制了SO2氧化到表面SO4的活性,从而使催化剂失活。
2)通过系统的实验和理论研究结果表明,铜掺杂有效地促进了氧空位的形成和抗SO2中毒。此外,通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFT)研究和密度泛函理论(DFT)计算,研究人员揭示了Cu掺杂CeO2催化剂上H2S选择氧化的反应中间产物和抗SO2机理。
Xiaohai Zheng, et al, Promoting effect of Cu-doping on catalytic activities and SO2 resistance of porous CeO2 nanorods for H2S selective oxidation, Journal of Catalysis, 2020
DOI:10.1016/j.jcat.2020.06.010
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.010