亚硝基(NO2-)是硝基(NO3-)还原的主要产物,并且是全球范围淡水中主要的污染物,硝基和亚硝基都是破坏环境的主要因素,同时亚硝基有毒害人体的作用。现有技术消除硝基和亚硝基的方法由于一定缺点,难以广泛的使用。与之相比,催化降解方法是一种可能方法,但是其中对Pd贵金属的需要导致其经济上具有难以大量使用。德克萨斯大学奥斯汀分校Charles J. Werth,Graeme Henkelman,Simon M. Humphrey等报道了一种新型PdAg合金催化剂,显著降低了催化剂的成本,同时对亚硝基降解的性能实现了3.4倍量的提高,DFT计算结果显示Pd和Ag的合金通过在界面上得到更多催化结合位点提高催化活性。并且该催化剂同样在N2还原为NH3的反应中具有非常好的性能。
作者通过微波加热法合成了接近单分散的PdxAg100-x纳米粒子催化剂,将Pd(NO3)2和AgNO3溶解在去离子水中,并加入含有过量PVP的乙二醇中,随后在150 ℃微波加热。该方法能够方便的进行大量合成,DFT研究结果显示这种合金催化剂表面上产生了更好的N结合位点,并且相对于Pd催化剂,PdAg合金催化剂能够更快的进行催化反应,催化活性更高。
参考文献
Jacob Preston Troutman, Hao Li, Alison M Haddix, Benjamin A Kienzle, Graeme Henkelman*, Simon M. Humphrey*, and Charles J. Werth*
PdAg Alloy Nanocatalysts: Toward Economically Viable Nitrite Reduction in Drinking Water, ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c01538
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01538