锂基二次电池在低温下的稳定运行对于基于寒冷气候的应用至关重要，然而，目前仍存在锂电镀时的枝晶生长以及不稳定的固体电解质界面（SEI）的问题。

近日，宾夕法尼亚大学Donghai Wang报道了一种低温高倍率充电条件下的高性能锂金属电池。研究人员通过在集流体上使用电化学活性分子的自组装单分子膜（EAM）来实现电池的高性能，该EAM可以调节SEI的纳米结构和组成，以及锂金属负极的沉积形貌。

文章要点

1）EAM通过在锂金属表面原位形成氟化锂（LiF）核来改变界面化学环境。由此改变了界面电解质分解的途径和动力学，形成了结构和成分不同的SEI，并增强了钝化作用。同时，EAM在Cu表面形成亲锂阴离子苯磺酸盐，在低界面锂离子浓度下引导锂成核和生长。在−15 °C时，形成包含富LiF内相和无定形外层的多层SEI。这种SEI与传统的低温SEI完全不同，传统的低温SEI具有高结晶度以及以Li₂CO₃为主的结构。

2）研究人员通过冷冻电子显微镜（cryo-TEM），扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损失光谱（EELS），高分辨率和深度剖析X射线光电子能谱（XPS）以及分子学证实了这些特征动力学模拟。

3）实验结果表明，使用EAM调节的SEI，可在-60至45 °C的宽温度范围内实现稳定的Li沉积，进而有效地抑制了锂金属负极的电化腐蚀和全电池的自放电。Li|LiCoO₂电池在低温（−15 °C）、大容量（2.0 mAh cm^-2）和高倍率充电（45 min）条件下具有200次循环寿命。

Gao, Y., Rojas, T., Wang, K. et al. Low-temperature and high-rate-charging lithium metal batteries enabled by an electrochemically active monolayer-regulated interface. Nat Energy (2020)

DOI：10.1038/s41560-020-0640-7

https://doi.org/10.1038/s41560-020-0640-7