固液电化学界面（SLEIs）上可以发生电化学能量的传递和转化，它的结构动力学决定了电化学过程，在电化学领域至关重要。近日，中国科学技术大学Qinghua Liu，Weiren Cheng等通过多个原位操作同步光谱（原位操作同步傅里叶变换红外光谱（SR-FTIR）和X射线吸收精细结构光谱（XAFS））的组合研究，从原子级确定了SLEIs上单原子Ni在电化学氧还原反应（ORR）中向近自由原子态的一般演化。

本文要点：

1）作者研究发现，SLEIs上的单原子Ni倾向于从氮碳底物中动态释放，然后在反应过程中形成近乎游离的，锯齿形的活性位点（Ni₁^（2-δ）+N₂）。

2）这个孤立的锯齿形的Ni₁^（2-δ）+N₂活性位点促进了O₂在电双层内的吸附和解离并形成关键的*O中间体，从而使得合成的单原子Ni催化剂在碱性溶液中具有高的ORR性能，质量活性可达~3400 A g_metal^-1，TOF达~1600 h^-1，半波电位为~0.92 V，远远优于基准Pt/C催化剂。

该工作为研究SLEIs上的其它重要结构动力学过程（如析氢，析氧和CO₂还原反应）铺平了道路。

Hui Su, et al. Dynamic Evolution of Solid-Liquid Electrochemical Interfaces over Single-Atom Active Sites. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c04231

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04231