硼碳氮化物（BCNs）已成为用于氧化脱氢（ODH）反应的高选择性催化剂。然而，由于表面含氧官能团的复杂性，对BCN催化剂的催化机理缺乏深入的了解。

近日，福州大学谢在来教授，林森教授，中科院金属所齐伟研究员报道了一种新的有效合成BCN纳米管（BCNNTs）的方法。然后在BCNNT催化剂上进行了氧气辅助的甲醇到甲醛（FA）和二甲醚（DME）的转化，以鉴定和量化酸性和氧化还原催化活性的来源。

文章要点

1) 通过使用硼酸，尿素和聚乙二醇（PEG）分别作为硼，氮和碳源以及软模板的简单热解工艺合成BCNNTs。HRTEM和SEM图像表明，合成的BCNNTs催化剂的形状为一维纳米管，平均外径约为100 nm，并且管壁的厚度为17±3 nm。

1）该催化剂对甲醇转化活性有明显提高（29%），对甲醛有很好的选择性（54%）。

2）动力学测试表明，BCN上的羧酸基团是DME生成的主要原因，而FA的氧化还原催化作用发生在酮羰基和硼羟基（B─OH）活性位上。

3）利用原位红外光谱、X射线吸收光谱和密度泛函理论进一步揭示了B─OH位上的脱氢反应途径。

本工作提供了对BCN催化剂作用机理的物理化学见解，为进一步开发非金属催化体系铺平了道路。

Xuefei Zhang, et al, Methanol conversion on borocarbonitride catalysts: Identification and quantification of active sites, Sci. Adv. 2020

DOI：10.1126 / sciadv.aba5778

https://advances.sciencemag.org/content/6/26/eaba5778