甲烷的氧化偶联(OCM)被认为是最有前途和最有吸引力的升级甲烷的催化技术。然而,由于高温下过氧化和碳积累的竞争,传统的甲烷转化C2产物(C2H 6/C2H4)尚未实现商业化生产。近日,英国伦敦大学学院Junwang Tang等报道了在室温和大气压下运行的流动反应器中的光催化OCM的第一个成功案例。
本文要点:
1)作者通过Pt纳米颗粒和CuOx簇对TiO2(PC-50)光催化剂进行共改性以克服光催化OCM的主要缺点,并使用流动系统来控制反应物在室温和大气压下的停留时间,实现了在室温和大气压下光催化OCM。
2)优化的Cu0.1Pt0.5/PC-50样品在2400 h-1的空速下显示出最高的C2产物收率6.8 µmol h-1,是Pt/PC-50(1.07 μmol h-1)和Cu/PC-50(1.9 μmol h-1)活性总和的两倍,它可能也是迄今为止报道的在大气压力下光催化甲烷转化中最高的。对C2产物的60%的高选择性也与常规高温(>943K)热催化的基准工作相当。
3)作者认为,该催化剂中,Pt起电子受体的作用,促进了电荷分离,而空穴可以转移到CuOx上,避免了C2产物的深度脱氢和过氧化。
该工作为光催化甲烷偶联开辟了新的道路。
Xiyi Li, et al. Pt and CuOx decorated TiO2 photocatalyst for oxidative coupling of methane to C2 hydrocarbons in a flow reactor. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202007557