储氢是发展车载氢燃料电池的关键技术。虽然Mg(BH₄)₂因其极高的重量和体积容量而被广泛认为是一种很有前途的储氢材料，但其较差的可逆性是制约其实际应用的主要瓶颈。

近日，复旦大学夏广林教授，余学斌教授报道了一种通过在MgH₂纳米粒子内部均匀构建异质结构来有效提高Mg(BH₄)₂可逆储氢性能的简便策略。

文章要点

1）MgH₂纳米颗粒与B₂H₆的原位反应不仅形成了粒径可控的均相异质结构，同时减小了纳米MgH₂颗粒内部的粒径，有效地降低了阻碍Mg(BH₄)₂和MgH₂可逆储氢的动力学势垒。

2）密度泛函理论结合从头算分子动力学计算清楚地表明，这种异质结构中的MgH₂可以起到氢泵的作用，通过将稳定的B-B键从吸热断裂到放热，极大地改变了B-H键的初始形成焓，从而在热力学上提高了Mg(BH₄)₂的可逆性。

3）热力学和动力学的协同改进促进了异质结构的建立，使Mg(BH₄)₂的可逆比增加到约70%。结合MgH₂纳米粒子的稳定可逆性，制得的Mg(BH₄)₂@MgH₂纳米粒子在8次循环后具有约4.8wt%的稳定氢容量。

该研究工作表明，构建异质结构可为发现车载应用的高性能储氢材料提供了一条有效途径。

Yanran Wang, et al, Heterostructures Built in Metal Hydrides for Advanced Hydrogen Storage Reversibility, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002647

https://doi.org/10.1002/adma.202002647