过氧化氢被认为是世界上最重要的化学商品之一，但其主要生产方法—蒽醌法已经对物流、环境和安全带来严重的挑战。分子氧还原电催化合成H₂O₂是一条很有前途的H₂O₂生产路线。然而，分子氧的还原受到动力学的阻碍，因此开发对两电子转移反应具有高活性和高选择性的稳定电催化剂具有重要意义。

近日，巴西圣保罗联邦大学Guilherme V. Fortunato，德国马克斯·普朗克钢铁研究所Marc Ledendecker报道了低钯负载量催化剂上氯化物对H₂O₂的ORR选择性的影响。研究人员探究了影响H₂O₂产生的因素和动力学，并强调了获得接近100%选择性的合成策略。

文章要点

1）通过对不同降解循环后电极表面的观察，研究人员评估了吸附物种和催化剂氧化态对过氧化氢选择性的影响。

2）使用不同的Pd前驱体对催化剂的合成进行了系统的修饰，这些前驱体被还原并负载在高比表面积的石墨烯纳米带上（Pd/GNR）。GNR被用作载体，其可以提供大量的氧和氮基，以增加载体纳米颗粒的相互作用和分散性。

3）研究人员采用较大的颗粒间距（~200 nm）来减小H₂O₂形成后再吸附和还原对相邻颗粒的影响。用同位置透射电子显微镜探测了反应过程中催化剂的动力学，并用旋转圆盘电极（RRDE）测量了催化剂的活性和选择性。

4）研究人员探讨了在加速应力测试和恒电位极化过程中导致催化剂降解的潜在边界条件，并演示了催化活性表面在降解后如何恢复。

该研究工作为开发具有高活性、高选择性和高稳定性的低贵金属负载量催化剂提供了指导。

Guilherme V. Fortunato, et al, The oxygen reduction reaction on palladium with low metal loadings: the effects of chlorides on the stability and activity towards hydrogen peroxide, Journal of Catalysis (2020)

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.06.019

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.019