无生命的物质产生生命的过程在当代科学中是最大的挑战,生物体中的复制、代谢和区域化过程为理解生命产生的过程提供了研究方法,通过经典生物分子出发构建生命的过程中需要这三种过程的参与。荷兰格罗宁根大学Sijbren Otto等报道了原生质系统中通过复制过程进行合成的过程,该过程中通过光催化剂cofactor进行作用,并将巯基多肽单元氧化组装转化为可复制的二硫化物。在replicator和cofactor协同作用的情况中,光催化过程中巯基分子转化为二硫化物的反应速率得以显著增强。发现了光驱动作用中对原始代谢过程的改善,并对生命合成领域的认识得到较大的进步。
反应优化。通过巯基的多肽分子1作为起始分子,在rose bengal或tetraphenylporphyrin作为光敏剂的作用中和1O2反应,1发生多聚反应生成不同聚合状态(主要为13,14)的大环物种分子。并且16开始会进一步组装为纤维状线性结构。当这些纤维状材料达到一定长度,会发生模板化生长过程/机械破碎循环过程。通过这种作用,当16的浓度足够时,会进行指数级生长。与之同时,当反应除了溶解的1O2氧化剂无其他外加氧化剂,1O2对1的氧化反应会作为反应决速步骤。此外,作者通过控制性实验发现,在反应中加入2(rose bengal)或3(tetraphenylporphyrin),光催化组装过程的速率明显提高。
参考文献
Guillermo Monreal Santiago, Kai Liu, Wesley R. Browne & Sijbren Otto*
Emergence of light-driven protometabolism on recruitment of a photocatalytic cofactor by a self-replicator, Nature Chem. 2020
DOI:10.1038/s41557-020-0494-4
https://www.nature.com/articles/s41557-020-0494-4