虽然钯基材料是甲烷燃烧的有效催化剂,但在较低的工作温度(<450 °C)下,H2O2中毒仍然是一个严重的问题。而寻找既能耐水又能提供与干式PdO相相当速率的催化剂是一个重大的研究挑战。研究表明,原位吸水策略有利于保持反应的高速率。
有鉴于此,斯坦福大学Matteo Cargnello报道了一种用于去除反应产生的水的吸水剂以显著提高Pd/CeO2催化剂的甲烷燃烧活性。
文章要点
1)结果表明,在Pd催化剂中添加沸石或氧化铝可以暂时降低反应器内的水浓度,从而提高催化速率。然而,由于吸附位置的限制,PdO相的羟基化反应速度很快,导致催化剂在过渡状态后很快表现出与没有吸附剂时相同的活性。然后,通过使用更强的吸附剂,如与催化剂混合的CaO,可以获得更高的催化活性,并保持更长的时间。与对照催化剂相比,后一种体系的甲烷瞬时转化率提高了6倍。此外,长期稳定性试验表明,该催化剂在较长时间内的催化活性高于未加吸附剂的催化剂。
2)力学分析表明,吸附位的数目和吸附剂的吸水能都会影响吸附剂的吸水效率。
本研究工作为提高催化剂的原位吸水甲烷燃烧活性开辟了一条新的途径。
Weixin Huang, et al, Enhanced catalytic activity for methane combustion through in-situ water sorption, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02087
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02087