名古屋大学Atsushi Satsuma作为通讯作者和熊本大学、京都大学的研究者报道了Pd/Al2O3催化剂中Pd粒径、Al2O3晶相对甲烷在水存在的过程中燃烧反应的变化情况。根据XAFS测试结果显示,在CH4燃烧过程中Pd纳米粒子在Al2O3上显示为PdO结构,并且PdO的晶化程度和Pd纳米粒子的粒径相关。由于在实际催化反应过程中,甲烷燃烧反应是含水的催化反应,以上发现对催化反应有一定意义。
本文要点:
XRD分析结果显示,<7 nm的无定形PdO纳米粒子在甲烷燃烧反应中的活性较低,>7 nm的晶化PdO纳米粒子有较好的催化活性。
在负载在不同Al2O3晶相上的PdO纳米粒子催化活性对比,结果显示α-Al2O3上的PdO有更高的抗失活作用,效果好于Pd/γ-Al2O3、Pd/θ-Al2O3。这是由于其有更快的OH/H2O吸附/解吸动力学过程,因此抑制了H2O对PdO的毒化效果。(通过对比反应中H2O是否存在的情况,作者发现由于H2O分子会直接吸附在PdO表面或通过Al2O3界面上吸附到PdO纳米粒子上)
参考文献
Kazumasa Murata, Junya Ohyama, Yuta Yamamoto, Shigeo Arai, and Atsushi Satsuma*
Methane Combustion over Pd/Al2O3 Catalysts in the Presence of Water: Effects of Pd Particle Size and Alumina Crystalline Phase, ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c02050
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02050