金属配合物是有望用作高效的CO₂还原电催化剂, 已被广泛研究。当前大多数研究工作主要集中在基于吡咯二级单元的配体上，且所报道的活性仍然远远不能令人满意。近日，新加坡南洋理工大学Xin Wang等报道一种平面共轭N₄-大环钴配合物（Co(II)CPY）催化剂，该催化剂可高效电催化CO₂还原。

本文要点：

1）作者由菲咯啉二级单元衍生得到了Co(II)CPY催化剂，实验发现，它在水性介质中具有高的非均相电催化CO₂还原活性，并且优于迄今为止报道的大多数金属络合物。

2）在5.93×10^-8 mol cm^-2的负载量下，法拉第效率为96％，在0.70 V vs. RHE的条件下，其对CO的TOF为9.59 s^-1。

3）电子结构特征的揭示表明，Co(II)CPY中从配体到钴的协同作用在增强其活性中起着关键作用，从而使得形成*COOH的自由能差低于钴卟啉上的自由能差，从而促进了CO的生成。

Libo Sun, et al. A Planar, Conjugated N₄‐macrocyclic Cobalt Complex for Heterogeneous Electrocatalytic CO₂ Reduction with High Activity. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202007445

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007445