由于其能量密度高，工业制造成熟，地壳中蕴藏着丰富的资源，使得硅材料成为目前研究最多的锂离子电池负极材料之一。在理论比容量方面，Si可以在高温（415 °C）下与锂合金化形成Li_4.4Si，提供高达4200 mAh g^-1的存储容量。在室温下，可形成Li₁₅Si₄是形成的，容量为3579 mAh g^-1。然而，高合金化状态伴随着约300 %的极端体积变化，这导致由于Si主体材料的机械断裂而造成循环时容量迅速衰减。因此，揭示脱锂/锂化过程中结构变形的演变是提高Si基锂离子电池可循环性的关键。

近日，德国于利希研究中心Chunguang Chen，Peter H. L. Notten揭示了SEI不均匀性对硅电极早期缺陷形成的影响。

文章要点

1）研究发现，这些早期缺陷存在SEI之下，因此大多数表面探测技术都无法检测到。研究人员使用Operando全场衍射X射线显微镜，实时观察这些缺陷的形成，并将它们的来源与不均匀的锂化程度联系起来。

2）基于Operando原子力显微镜、电化学应变显微镜和溅射蚀刻X射线光电子能谱的结合。研究人员发现，这种不均匀的锂化作用与形貌的不均匀性以及内外SEI中的锂离子迁移率相关。

3）该多模态研究跨越了多层界面（Si/Li_xSi/内部SEI/外部SEI），从而为SEI均匀性对硅基锂离子电池结构稳定性的影响提供了新的见解。

Chen, C., Zhou, T., Danilov, D.L. et al. Impact of dual-layer solid-electrolyte interphase inhomogeneities on early-stage defect formation in Si electrodes. Nat Commun 11, 3283 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17104-9

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17104-9