多组分催化界面,特别是双催化位(双位界面)的设计,已成为实现高效催化的一种有效策略。因此,针对特定催化反应的双位点催化剂的合理界面工程策略具有重要意义。然而,这一领域仍然存在两个主要挑战:(i)设计足够高的界面丰度,以在保持催化微单元稳定性的同时创建双催化位点;(ii)深入了解双位点催化的机理。
近日,北京交通大学王熙教授,中科院化学研究所姚建年院士报道了一种静电锚定策略,以在阳离子缺陷的单层Ti1-xO2纳米薄片上制备原子分散的Pt-TiO2催化剂(Pt1O1/Ti1-xO2)。
文章要点
1)通过固有的电荷转移,引入的Pt增强了OPt对氢吸附的亲和力,从而形成了双位Pt-OPt催化复合物。
2)Pt1O1/Ti1-xO2中的双Pt-OPt中心具有100%的分散性和利用率,对电化学析氢反应(HER)表现出高效的催化活性。Pt1O1/Ti1-xO2催化剂的质量活性比商用Pt/C催化剂提高了50倍以上。
3)operando XAFS和DRIFT研究和密度泛函理论计算结果进一步证明,电荷转移触发了OPt的活化,同时双Pt-OPt中心内的联合电子云促进了协同Hads偶联(Pt-Hads和OPt-Hads)以实现Volmer-Tafel催化。因此实现了Pt1O1/Ti1-xO2优异的催化性能。此外,嵌入在耐用TiO2中的共价Pt-O结构确保了催化剂的持久稳定性。
Fei Lu, et al, Engineering Platinum-Oxygen Dual Catalytic Sites via Charge Transfer towards High-Efficient Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202008117
https://doi.org/10.1002/anie.202008117