通过静水压力进行晶格压缩是调节二维(2D)卤化物钙钛矿的结构和光学特性的有效方法。但是,很少有实例表明压缩后2D钙钛矿的光致发光(PL)性能得到改善。压力引起的结构变化如何影响载流子俘获也仍然不清楚,而这对于卤化物钙钛矿的光电性能至关重要。近日,上海高压科学与技术先进研究中心Xujie Lü,Wenge Yang等报道了通过压力调节2D钙钛矿(HA)2(GA)Pb2I7(HA = n‐hexylammonium, GA = guanidinium)的结构,使得其PL提高了12倍。
本文要点:
1)该材料具有超大型笼结构,这提供了难得的机会来了解其结构与性质的关系,并探索卤化物钙钛矿中的新兴现象。
2)原位结构,光谱和理论分析表明,在1.6 GPa以内的适度压力下,晶格压缩会大大抑制载流子的捕获,从而显著增强发射。进一步加压会产生不发光的无定形黄色相,令人惊讶的是,该相可以保留并在减压过程中带隙不断增加。
3)有趣的是,当压力释放到1.5 GPa时,带隙以上的激光辐照会触发发射,同时颜色会从黄色变为橙色。所获得的橙色相可以在环境条件下保留,并且与原始(HA)2(GA)Pb2I7相比,其PL发射要高出两倍。
该工作不仅揭示了2D卤化钙钛矿中压力引起的异常变化及其潜在机理,而且还证明了在环境条件下形成具有增强性能的新相。
Songhao Guo, et al. Pressure‐Suppressed Carrier Trapping Leads to Enhanced Emission in Two‐Dimensional Perovskite (HA)2(GA)Pb2I7. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202001635