单独的Mo单原子(MoSAs)或Mo碳化物颗粒(例如Mo2C)电催化氮还原反应(NRR)已有广泛的研究,而两者的协同作用(MoSAs-Mo2C) 却还未见报道。近日,新加坡国立大学John Wang,Zongkui Kou,Lei Shen,新加坡科技研究局Xu Li,南方科技大学Lele Duan等通过理论计算表明,Mo单原子和Mo2C纳米粒子具有不同的催化析氢反应和NRR的选择性。因此,将两种Mo基催化剂结合在同一个N掺杂碳纳米管(NCNTs),有望实现协同作用实现高选择性和高活性NRR。作者进一步从实验上证实了该结论。
本文要点:
1)实验表明,在NCNTs上组装的MoSAs-Mo2C(MoSAs-Mo2C/NCNT)催化剂在-0.25 V下(相对于可逆氢电极)电催化NRR生成氨,形成率为16.1 µg h-1 cmcat-2,单独使用Mo2C(Mo2C/NCNT)效率的四倍,是单独使用MoSA的(MoSAs/NCNT)效率的4.5倍。而且,MoSAs-Mo2C/NCNT的法拉第效率分别提高到Mo2C/NCNT和MoSAs/NCNT的两倍和七倍。
2)此外,MoSAs-Mo2C/NCNT在计时安培测试中经过10个小时催化性能几乎没有变化,体现出出色的稳定性。
Yuanyuan Ma, et al. Synergizing Mo Single Atoms and Mo2C Nanoparticles on CNTs Synchronizes Selectivity and Activity of Electrocatalytic N2 Reduction to Ammonia. Adv. Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.201902177
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002177