二氧化碳(CO2)直接电化学转化为多碳(C2+)产品仍然面临着根本性和技术性的挑战。尽管刻面控制和氧化物衍生的铜材料被吹捧为有前途的催化剂,但其稳定性仍然存在问题,目前人们对其了解不足。
近日,德国柏林工业大学Peter Strasser,马普学会弗里茨-哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya,德国波鸿鲁尔大学Ana Sofia Varela报道了负载型和非负载型Cu2O纳米立方体在低电流H电池和大电流气体扩散电极(GDEs)中在中性pH缓冲条件下运行过程中化学和形态的演变。
文章要点
1)研究发现,当无载体的纳米立方体在40 h内获得约60%的C2+法拉第效率时,在碳载体上的分散使选择性模式急剧向C1产物移动。
2)Operando XAS和时间分辨电子显微镜显示,在块状Cu2O还原速度惊人地缓慢的过程中,立方体形状的降解,以及在碳载体存在的情况下,形成了小的Cu晶种。
3)研究人员认为,最初富含(100)面的结构可能对催化选择性没有控制作用,而由Operando Cu-Cu配位数揭示的氧化物衍生的欠配位晶格缺陷的产生可以支持高的C2+产物产率。
Tim Möller, et al, Electrocatalytic CO2 Reduction on CuOx Nanocubes: Tracking the Evolution of Chemical State, Geometric Structure, and Catalytic Selectivity using Operando Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202007136
https://doi.org/10.1002/anie.202007136