合成气（H2/CO）转化和CO2加氢制低碳烯烃是各种碳源和CO2化学利用的有效途径，但两者都存在产品选择性有限的问题。串联催化将CO或CO_2活化为中间体，随后可控制C-−-C键的形成，从而形成低碳烯烃，是一种很有前途的方法。

近日，厦门大学成康，张庆红教授，王野教授报道了CO和CO₂在由尖晶石二元金属氧化物和SAPO-34组成的双功能催化剂上的串联加氢反应。

文章要点

1）实验结果显示，ZnAl₂O₄/SAPO-34和ZnGa₂O₄/SAPO-34对CO和CO₂合成低碳烯烃有很高的选择性。

2）研究表明，金属氧化物上的氧空位在CO或CO₂的吸附和活化中起着关键作用，而−Zn−O−结构域则是H₂活化的原因。同时，研究人员发现在金属氧化物上生成的甲醇和二甲醚是反应的中间产物，这些中间产物随后被沸石中的Brønsted酸位转化为低碳烯烃。而CO和CO₂在金属氧化物表面的加氢反应通过相同的甲酸盐和甲醇物种进行。

3）研究人员阐明了在合成气转化过程中，氧化物表面的水-气变换反应是二氧化碳形成的原因。此外，在合成气中共进料CO₂为抑制CO₂的形成提供了一种有用的策略。

Xiaoliang Liu, et al, Tandem Catalysis for Hydrogenation of CO and CO₂ to Lower Olefins with Bifunctional Catalysts Composed of Spinel Oxide and SAPO-34, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01579

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01579