黑色二氧化钛(TiO2)以其优异的光电性能引起了科学界的广泛关注。然而,引入可控缺陷到TiO2介孔结构中仍然是相当困难的,主要原因是难以合理地掺入Ti3+缺陷。
有鉴于此,复旦大学的赵东元院士和加利福尼亚大学Pingyun Feng教授等人,通过在单胶束组装过程中引入相容的还原剂(2-乙基咪唑),设计制备了一种有序介孔TiO2微球,该微球具有径向排列的介孔结构和介孔框架中的Ti3+缺陷。
本文要点
1)在温和条件下实施的简便策略依赖于还原剂共组装策略,方法是原位采用能够通过氢键相互作用与TiO2单胶束结合的特定还原剂(2-乙基咪唑)。还原剂的引入能够在退火期间产生稳定的缺陷,并且同时不会妨碍定向的单胶束组装过程。值得注意的是,这种还原剂可作为介孔结构框架的组成部分,并在煅烧过程中原位还原Ti4+从而产生缺陷,从而导致大量的Ti3+缺陷与有序介孔结构共存,具有金红石取向晶。
2)所得的介孔TiO2具有优异的介孔率(106 m2g-1的高表面积,平均孔径为18.4 nm)和具有扩展光响应的稳定缺陷。
3)这种独特的介孔结构和原子空位的结合,既提供了有效的质量运输,又提高了光的利用率,从而导致H2生成速率显着提高。H2的最大析出速率可达到19.8 mmol g-1 h-1,并且在阳光下具有出色的稳定性,这优于以前的TiO2基光催化剂。
总之,该工作为设计制备有序介孔结构材料提供了一种新的策略。
参考文献:
Kun Lan et al. Stable Ti3+ defects in oriented mesoporous titania frameworks for efficient photocatalysis. Angew., 2020.
DOI: 10.1002/anie.202007859
https://doi.org/10.1002/anie.202007859