合成单分散的CoFe2O4纳米粒子(NPs)作为二氧化碳加氢反应的高效催化剂前体,以生产高附加值的C2−C4烯烃产品,这些产品是化学工业的重要基石。
近日,韩国蔚山科学技术院(UNIST)Kwangjin An,Jae Sung Lee报道了负载在碳纳米管上的Na助剂促进的CoFe2O4催化剂(Na-CoFe2O4/CNT)表现出高的CO2转化率(〜34%)和轻烯烃选择性(〜39%),在相似的反应条件下优于其他报道的铁基催化剂。同时,其性能也优于单一金属NP催化剂(Na-Fe3O4/CNT、Na-Co/CNT)和物理混合(Na-Fe3O4+Co)/CNT催化剂。
文章要点
1)Na-CoFe2O4/CNT催化剂的优越性能归因于容易形成独特的双金属合金碳化物(Fe1-xCox)5C2,与传统的χ-Fe5C2相比,它可实现更高的CO2转化率和对轻烯烃的更好选择性。此外,与仅使用Co的催化剂的Co2C位相比,仅使用Fe的催化剂的活性位点显著改善了重烃(C2+)的形成。
2)研究发现,具有单一来源的前驱体CoFe2O4只形成由Na助剂促进的单相合金碳化物,而混合的(Na-Fe3O4+Co)前驱体与合金碳化物形成孤立的Co相,而促进CH4的形成。
3)研究人员采用基于DFT的CE方法估计出具有稳定结构的(Fe1-xCox)5C2中的x≤0.2,并得到了稳定的双金属合金结构。
obalt Ferrite Nanoparticles to Form Catalytic Co–Fe Alloy Carbide Phase for Selective CO2 Hydrogenation to Light Olefins, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c01417
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01417