单原子催化剂目前由于其在异相催化反应中展现出突出的催化性能正受到广泛关注,河北农业大学高书涛、王春,河北大学高勇军,燕山大学乔玉卿等报道了一种牺牲模板法用于合成单原子分散Co催化剂,通过三种不同的微孔结构SiO2(MCM-41,SBA-15,FDU-12)作为模板,考察了模板的结构对Co单原子催化剂的影响。作者发现不同结构的SiO2微孔模板材料中生成了不同分散的Co,并产生了非常好的催化活性。其中Co1@NC-(SBA)催化剂展现了单原子分散的Co,并在木质素材料的加氢脱氧反应、硝基芳烃物种中展现突出的催化反应活性。此外,作者通过密度泛函理论对香兰素(vanillin)的加氢脱氧反应进行计算。
木质素氢化还原反应情况。对含有醛基(酮)、酚羟基、甲氧基取代的多种芳基木质素相关分子在1~2 MPa H2氛围和120~180 ℃中的H2O/醇混合溶剂(醇溶剂)中进行反应,能够以99 %的转化率和最高达99 %的选择性实现将羰基还原为甲基、亚甲基。
芳基硝基化合物还原反应情况。对硝基芳烃分子在乙醇溶剂和1 MPa H2气氛中和90 ℃中进行反应,实现了对多种硝基修饰芳基分子以99 %的生成率进行选择性还原为胺基,该反应对醛基、卤、芳羰基、氰基修饰芳烃有较好的兼容性。
参考文献
Longkang Zhang, Ningzhao Shang, Shutao Gao*, Junmin Wang, Tao Meng, Congcong Du, Tongde Shen, Jianyu Huang, Qiuhua Wu, Hai-Jun Wang, Yuqing Qiao*, Chun Wang*, Yongjun Gao*, and Zhi Wang
Atomically Dispersed Co Catalyst for Efficient Hydrodeoxygenation of Lignin-derived Species and Hydrogenation of Nitro-aromatics,ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c00239
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c00239