深入理解光催化过程中的水分解析氢反应(HER)机理对于合理设计高效的光催化剂至关重要。尤其是,由多元素混合结构促进的HER机制仍然极具挑战性。
有鉴于此,美国特拉华大学魏秉庆教授、西北工业大学李炫华教授等人,采用原位光电化学/拉曼测量系统,通过原位Raman光谱和线性扫描伏安曲线,在真实工作条件下监测杂化纳米结构的HER机制。
本文要点
1)采用线性扫描伏安法(LSV)-原位拉曼光谱系统测量技术,揭示了在实际反应条件下多元素光催化剂的光催化HER中间体。
2)为了证明这一概念,使用可调成分的过渡金属双卤化物MoS2xSe2(1−x)纳米薄片作为模型光催化剂,揭示了相应的光催化机理。光谱研究表明,氢原子可以通过光催化过程中形成的中间体吸附到活性硫和硒原子上。
3)更重要的是,研究表明反应电子数与中间产物的拉曼强度呈指数关系,通过比较中间产物的拉曼强度,可以直接评价HER在光催化剂中的性能。
总之,作为一种简单、直观、通用的分析方法,设计的原位Raman测量方法为解释现实复杂环境中的催化反应机理提供了一种新的工具。
参考文献:
Shaohui Guo et al. Monitoring Hydrogen Evolution Reaction Intermediates of Transition Metal Dichalcogenides via Operando Raman Spectroscopy. Advanced Functional Materials, 2020.
DOI: 10.1002/adfm.202003035
https://doi.org/10.1002/adfm.202003035