单原子催化剂因其独特的性能而引起了人们的广泛关注。然而，高效SACs的通用和可扩展的合成仍然具有重大的挑战，这限制了它们的应用。
有鉴于此，武汉理工大学麦立强教授、武汉科技大学Gengping Jiang、哈佛大学Xingcai Zhang等人，提出了一种有效且通用的方法，以克为单位制造一系列锚定在中空氮掺杂石墨烯骨架（M-N-Grs；M表示Fe，Co，Ni，Cu等）中的高含量金属原子催化剂。
本文要点
1）高相容性的掺杂ZnO模板作为目标金属杂原子的分散剂，可以与进入的气态有机配体反应形成掺杂金属-有机骨架薄壳，其组成决定了M-N-Grs中的杂原子种类和含量。在整个形成过程中，掺杂的ZnO固溶体中的金属杂原子通过与气态有机配体的界面配位反应很好地分散在薄的掺杂金属-有机骨架（MOF）壳中，并通过受控热解和模板去除将其稳定在掺杂氮的石墨烯晶格中。
2）球差校正电子显微镜和扩展的X射线吸收精细结构测量都证实了M-N-Grs的原子分散和局部原子配位结构。制备的单原子催化剂的金属负载量可以超过1.2 atom % (5.85 wt %)，其氧还原活性优于商业Pt/C催化剂，极限扩散电流密度高达6.82 mA cm-2。合成的M-N-Grs具有相似的形貌和金属载荷，实验分析和理论计算均揭示了M-N-Grs的氧还原活性排序为Fe > Co > Cu > Ni。
3）此外，根据已知的原子构型进行的理论计算表明，Fe-N-Gr的优异性能主要归功于其独特的电子结构、丰富的暴露活性位点和坚固的空心骨架结构。
总之，该工作提出的新型合成策略将促进SAC在与能源相关的各种领域中的快速发展，对设计用于特殊反应的高效SAC有一定的指导意义。
参考文献：
Jiashen Meng et al. Universal Approach to Fabricating Graphene-Supported Single-Atom Catalysts from Doped ZnO Solid Solutions. ACS Cent. Sci., 2020.
DOI: 10.1021/acscentsci.0c00458
https://doi.org/10.1021/acscentsci.0c00458
