Angew Chem Int Ed:Pd/MgAl2O4甲烷燃烧高活性/稳定催化剂
纳米技术 纳米 2020-07-13

催化燃烧是消除环境中少量甲烷造成的严重环境问题的方法,通常负载于基底上的Pd基催化剂具有较好的催化活性,但是由于水蒸气中的烧结作用,导致其面临着稳定性较低的缺点。因此,中科院大连化学物理研究所乔波涛、李为臻,北京大学马丁等报道了一种Pd/MgAl2O4催化剂,在高温和水热环境中都能保持较好的催化反应活性。详细的研究结果显示,难以被还原的MgAl2O4氧化物基底抑制了Pd在高氧环境中的过度氧化现象,并能够保持Pd-PdOx催化活性结构。本工作为开发高活性的金属-氧化物基复合结构催化剂提供了新方法,并实现了高度稳定并可能用于工业化的高活性燃烧催化剂。

本文要点:

(1)

在水蒸气环境中长达280 h的连续工作中保持了较好催化活性(甲烷的转化率仅仅有99 %降低为90 %),在高达750 ℃的水热处理温度中能免于烧结,催化剂通过负载在MgAl2O4上实现了更好的催化活性。比较了几种不同的基底,作者发现Pd(111)(2.14 Å)和MgAl2O4(111)(4.45 Å)之间有较小的晶格适配性(3.8 %)。通过CH4-TPR分析发现,催化剂的甲烷反应机理符合Mars-van Krevelen (MvK)反应机理。

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参考文献

Jingyi Yang, Mi Peng, Guoqing Ren, Haifeng Qi, Xue Zhou, Jun Xu, Feng Deng, Zhiqiang Chen, Jingcai Zhang, Kaipeng Liu, Xiaoli Pan, Wei Liu, Yang Su, Weizhen Li*, Botao Qiao*, Ding Ma*, Tao Zhang

Hydrothermally stable irreducible oxide‐modified Pd/MgAl2O4 catalyst for methane combustion, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI:10.1002/anie.202009050

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009050

 


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