催化燃烧是消除环境中少量甲烷造成的严重环境问题的方法,通常负载于基底上的Pd基催化剂具有较好的催化活性,但是由于水蒸气中的烧结作用,导致其面临着稳定性较低的缺点。因此,中科院大连化学物理研究所乔波涛、李为臻,北京大学马丁等报道了一种Pd/MgAl2O4催化剂,在高温和水热环境中都能保持较好的催化反应活性。详细的研究结果显示,难以被还原的MgAl2O4氧化物基底抑制了Pd在高氧环境中的过度氧化现象,并能够保持Pd-PdOx催化活性结构。本工作为开发高活性的金属-氧化物基复合结构催化剂提供了新方法,并实现了高度稳定并可能用于工业化的高活性燃烧催化剂。
在水蒸气环境中长达280 h的连续工作中保持了较好催化活性(甲烷的转化率仅仅有99 %降低为90 %),在高达750 ℃的水热处理温度中能免于烧结,催化剂通过负载在MgAl2O4上实现了更好的催化活性。比较了几种不同的基底,作者发现Pd(111)(2.14 Å)和MgAl2O4(111)(4.45 Å)之间有较小的晶格适配性(3.8 %)。通过CH4-TPR分析发现,催化剂的甲烷反应机理符合Mars-van Krevelen (MvK)反应机理。
参考文献
Jingyi Yang, Mi Peng, Guoqing Ren, Haifeng Qi, Xue Zhou, Jun Xu, Feng Deng, Zhiqiang Chen, Jingcai Zhang, Kaipeng Liu, Xiaoli Pan, Wei Liu, Yang Su, Weizhen Li*, Botao Qiao*, Ding Ma*, Tao Zhang
Hydrothermally stable irreducible oxide‐modified Pd/MgAl2O4 catalyst for methane combustion, Angew. Chem. Int. Ed. 2020
DOI:10.1002/anie.202009050
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009050