甲醇制备烃的过程在H-ZSM-5分子筛中通过在结构中起始过程中生成甲氧基物种，能够自动进行催化反应。卡迪夫大学Andrew J. Logsdail，根特大学Pieter Cnudde等报道了H-ZSM-5分子筛中甲基化过程中的作用机理，通过基于第一性原理的分子动力学模拟计算方法对高甲醇负载情况中和不同酸位点浓度情况中的催化反应性进行研究。分子动力学模拟结果显示，在分子筛的孔道中形成了稳定的甲醇分子簇合物，同时这种甲醇的簇通常分布在脱氢的活性位点上。同时甲醇簇的大小和温度和酸位点的浓度相关，进一步的分子动力学模拟结果显示，甲醇转化反应的能垒会随着周围的酸性位点有较重要的协同相互作用，说明了这种协同效应对甲醇簇结构、反应活性的影响。本文结果为甲醇制备烃类分子的反应中引发过程进行优化提供了相关经验和可能性。

本文要点：

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通过在温和条件中H-ZSM-5催化剂中的反应情况进行研究，通过基元动力学模拟方法对催化活性位点附近甲醇簇如何活化并和框架反应，生成甲基化的框架过程，作者具体对甲醇分子和分子筛催化剂中Brønsted酸位点之间的作用进行了研究。

参考文献

Stefan A. F. Nastase, Pieter Cnudde*, Louis Vanduyfhuys, Kristof De Wispelaere, Veronique Van Speybroeck, C. Richard A. Catlow, and Andrew J. Logsdail*

Mechanistic insight into the framework methylation of H-ZSM-5 for varying methanol loading and Si/Al ratio using first principles molecular dynamics simulations, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01454

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01454