除活性金属外,载体对负载型金属催化剂的催化性能也有重要影响。由于形成的应变和缺陷,载体的异质结构表面可能对活化反应物分子起到至关重要的作用,但通常被忽略。
近日,山东大学贾春江教授,中科院上海应用物理研究所司锐研究员,湖南大学马超教授报道了采用简单溶液法制备了Pt/γ-Mo2N催化剂。
文章要点
1)该Pt/γ-Mo2N催化剂在催化水煤气变换反应(WGS)中表现出良好的活性和稳定性。在240 °C下,无产物气中的反应速率为16.5 molco molPt-1s-1,在完全重整气中的反应速率为5.36 molPt-1 s-1,几乎是文献所报道催化剂的20倍。2)研究结果表明,Pt/γ-Mo2N催化剂表面的钼物种为MoO3形式的氧化钼。这种表面MoO3即使在室温下也很容易还原,在WGS反应中转变为高度畸变的MoOx(2<x<3)。
3)催化剂表面的MoOx极大地增强了产生活性氧空位解离H2O分子的能力,从而导致了出乎意料的优异催化性能。因此,Pt/γ-Mo2N催化剂的本质活性表面为MoOx(2<x<3)。
Zhe-Shan Zhang, et al, The intrinsically active surface in a Pt/γ-Mo2N catalyst for the water-gas shift reaction: Molybdenum nitride or molybdenum oxide?, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.9b11088
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11088