二氧化碳是一种易得、可再生的碳源,其电化学合成化学品具有重要意义。然而,要获得理想的C2产品(如乙烯)的高选择性是一个很大的挑战。
近日,中科院化学研究所张建玲研究员报道了一种纳米缺陷铜纳米片作为CO2RR合成乙烯的电催化剂。
文章要点
1)研究人员在K2SO4电解液中通过电化学还原法制备了具有纳米缺陷的Cu纳米片。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)表征结果显示,产物具有横向尺寸为1 µm的纳米片状形貌。放大的HAADF-STEM图像显示,Cu纳米片的凹坑大小为2~14 nm。凹坑周围的晶格条纹为0.21 nm。此外,揭示了从凹坑边缘到凹坑中心的越来越多的原子缺陷。在一个纳米缺陷周围的Cu(200)面也观察到了类似的结果。
2)在电流密度为60 mA cm-2的条件下,乙烯FE可达到83.2%。实验和计算结果表明,Cu纳米片上的纳米缺陷产生了集中的原子缺陷,有利于反应中间产物和OH-的吸附、富集和限制,协同促进了乙烯生成的C-C偶联反应。
3)与通常采用的随机原子缺陷催化剂设计策略相比,构建纳米级缺陷对C2烃生产具有更高的活性和选择性,具有很大的实际应用潜力。
本工作不仅为选择性CO2电还原生产单一多碳产品奠定了良好的基础,而且通过创造纳米尺度的局部环境,也为催化剂的设计提供了新的思路。
Bingxing Zhang, et al, Highly electrocatalytic ethylene production from CO2 on nano-defective Cu nanosheets, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI:10.1021/jacs.0c06420
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06420