选择性控制是串联催化工艺发展的核心挑战。沸石内嵌纳米颗粒已被证明是一种有效的催化剂结构，可以调节串联反应中反应物和中间体暴露在不同类型的活性中心的顺序。
近日，特拉华大学Bingjun Xu报道了对沸石基质进行孔径工程的策略对于选择性控制涉及大量中间体和产物的串联反应具有优异的效果。
文章要点
1）研究表明，内嵌在H-BEA沸石（Pt@HBEA）中的Pt纳米粒子（NPs）能够催化生物质环戊酮（CPO）一步转化为C10环烃（双环戊烷和十氢萘），总收率为78%，第一次实现了将CPO一步转化为生物喷气燃料。相反，金属和酸中心密度相近的MFI沸石中内嵌的Pt纳米粒子具有较小的微孔，导致主要生成环戊烷（70%）。
2）动力学分析表明，这两种沸石骨架之间的孔径差异是导致选择性急剧变化的主要原因，其可能是由于大体积活性配合物、中间体和产物的形成和扩散的高能垒所致。
3）研究发现，H-BEA或H-ZSM-5负载的Pt纳米粒子在CPO转化过程中对C10环烃没有选择性，突出了内嵌催化剂结构的重要性。此外，Pt@H-BEA表现出良好的可回收性，三次再生循环后未发现失活现象。
Hong Je Cho, et al, Pore Size Engineering Enabled Selectivity Control inTandem Catalytic Upgrading of Cyclopentanone on Zeolite Encapsulated Pt Nanoparticles, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c01542
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01542
