人们广泛了解活性更高的催化剂能够更好的进行催化转化反应,但是通过Sabatier理论设计的静态催化剂激发了对动态催化剂的设计,因为催化剂在不同的能量态中会发生来回变化。由此,马萨诸塞大学阿默斯特分校Omar A. Abdelrahman等报道了Pt催化剂上发生的电催化氧化甲酸反应中,基于实验提出了一种动态催化共振概念。
发现在0~0.8 V NHE的电压范围内和10-3~103 Hz方波内振荡,催化反应的TOF变化,发现在100 Hz发生共振,生成CO2的TOF达到~20 S-1,这个数值比静态时的催化活性高20倍(0.6 V,~1.0 s-1)。作者将这种动态催化提速作用低电压时归结于发生非法拉第型甲酸脱氢反应产生的CO负载在表面,并且随后在高电压作用中实现表面氧化生成CO2/从表面上脱除。
参考文献
Joshua Gopeesingh, Matthew Alexander Ardagh, Manish Shetty, Sean T Burke, Paul J. Dauenhauer, and Omar A. Abdelrahman*
Resonance-Promoted Formic Acid Oxidation via Dynamic Electrocatalytic Modulation,ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c02201
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02201