金属-氮-碳材料已被证明是质子交换膜燃料电池（PEMFCs）最有效的非贵金属催化剂，但金属-氮活性中心的缓慢动力学和耐久性仍然限制了金属-氮-碳材料的发展。

近日，中科大储旺盛教授，吴长征教授，谢毅院士报道了具有平面状结构的Fe₂N₆活性中心用于PEMFCs的高效氧还原催化剂。

文章要点

1）研究人员通过热迁移将孤立的FeN₄位偶联到高度石墨化的碳基底（KetjenBlack ECP-600JD）上，合成了具有平面状结构的Fe₂N₆。

2）TEM和HRTEM图像显示，Fe₂N₆具有高度无序的碳结构，没有观察到纳米颗粒，表明在合成过程中铁-氮中心没有聚合成颗粒。此外， EDS元素映射剖面显示，Fe、N和C原子分布均匀，没有形成铁基纳米颗粒。采用HAADF-STEM直接观察和研究了高密度平面状Fe₂N₆。大量与Fe原子对应的亮点均匀分布在碳骨架上，进一步表明Fe原子分布均匀。此外，放大后的HAADF-STEM图像显示，大多数亮点彼此相邻并呈现Fe₂二聚体结构。该结果表明，在热迁移过程中，分离出的FeN₄分子彼此耦合，从而恢复了Fe₂N₆结构。

3）平面状Fe₂N₆遵循从初始状态O_x-Fe³⁺-Fe²⁺到最终状态Fe²⁺-Fe²⁺的独特ORR氧化还原转变，这种独特的氧化还原转变触发了优化的氧中间吸附和强大的O-O键断裂驱动力，从而促进了ORR动力学，同时抑制了副反应。

4）由于优化了催化反应路径，高密度的平面状Fe₂N₆极大地改善了PEMFCs的性能，峰值功率密度高达845 mW cm^-2，优于已报道的大多数非金属电催化剂。因此在PEMFCs中的实际应用取得了重大突破。

该研究发现将为设计用于多相催化的高活性金属氮中心提供新的途径。

Zhang et al., High-Density Planar-like Fe2N6Structure Catalyzes Efficient Oxygen Reduction, Matter (2020)

DOI：10.1016/j.matt.2020.06.026

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.026