Angew:稳定的基于Ag27团簇的二维MOFs用作多相催化剂
芣苢 西瓜 2020-07-16

币金属(Cu,Ag,Au)基催化剂已广泛用于有机合成化学中,但是,由于其光敏性和化学不稳定性,因此难以获得坚固耐用的多相银基催化剂。近日,山东大学Di Sun,Ping Cui等报道了一个5,10,15,20-四(4-吡啶基)卟啉(TPyP-H2)配体连接有基于双S2-模板的Ag27团簇形成的2D金属有机框架(Ag27-MOF)材料,并将其用作多相催化剂。

本文要点:

1实验发现,该银簇组装材料是一种高效的(TON>1000)多相催化剂,可在大气压力下高效催化CO2和末端炔丙基胺和中间炔丙基胺的环化。

2密度泛函理论(DFT)的计算表明,高催化活性和宽的底物范围归因于Ag27-MOF中的鞍形金属节点,该节点具有可接触的平台,具有高密度银原子作为π-路易斯酸位点用于激活C≡C三键。

该工作不仅为组装坚固的基于银团簇的二维MOFs材料提供了新的思路,而且为合理设计高效的基于银的非均相催化剂开辟了一条新途径。

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Weiben Chen, et al. Ambient Chemical Fixation of CO2 Using a Robust Ag27 Cluster‐Based Two‐Dimensional Metal‐Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202007122

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007122

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