调节贵金属（NMs）和过渡金属氧化物（TMOs）的原子界面构型是调节多相催化剂活性和稳定性的一种有效、简单而又具有挑战性的策略。
近日，上海交通大学张鹏飞特别研究员，中国石油大学（北京）刘坚教授，田纳西大学诺克斯维尔分校Guodong Feng，Sheng Dai报道了通过合理设计和选择了高比表面积的介孔Fe2O3负载Pd以构建Pd/氧化铁界面。作为通用模型，可以通过控制还原温度来精确控制Pd纳米颗粒（NPs）的物理化学环境。
文章要点
1）通过氢氧化铝介导的机械化学纳米铸造策略制备出介孔Fe2O3，首先，硝酸铁和氢氧化铝可以进行固体转移，以在多孔铝基体上形成均匀分布的铁盐。煅烧除去Al物种后，释放出介孔Fe2O3网络。然后以介孔Fe2O3为载体，采用吸附法负载Pd纳米粒子，并利用电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）测定Pd的实际负载量为1.2wt%。最后，通过简单的调节还原温度，可以精确控制Pd/Fe2O3的晶态(SMIC和SMSI)。因此，实现了可控的形貌和催化活性调节。
2）实验和密度泛函理论（DFT）的计算结果表明，处于载体-金属界面约束（SMIC）状态的催化剂显示出显着增强的CO氧化催化活性和耐烧结性。在FeOx和Pd纳米颗粒界面上构建的Fe中心不仅为O2的吸附和活化提供了额外的配位不饱和亚铁中心，从而提高了O2的活化效率，而且显著地改变了CO氧化的反应途径。该催化剂遵循Pd-Fe双金属活性中心位机理，而不是经典的Mars-van Krevelen机理。而对于具有强金属-载体相互作用（SMSI）的催化剂，由于FeOx覆盖层对活性Pd中心的过度包裹，其催化活性受到严重抑制。
本研究对氧化铁负载Pd催化剂中的SMIC和SMSI进行了详细的研究，对制备高效的负载型催化剂具有一定的指导意义。
Jixing Liu, et al, Deep Understanding of Strong Metal Interface Confinement: A Journey of Pd/FeOx catalysts, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c01447
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01447
