通过将CO2转化为可重复使用的化学物质来结束人为碳循环被认为是缓解大气中CO2浓度升高的有吸引力的解决方案。近日,东北石油大学Hongjun Wu,美国圣地亚哥州立大学Jing Gu等一系列尺寸的Ni基金属催化剂,并研究了它们的电催化CO2还原性能。
本文要点:
1)作者制备了大小从单原子到100 nm以上的Ni基金属催化剂,并将它们分布在从沸石咪唑酸盐骨架(ZIF)转化获得的N掺杂的碳基质上。
2)研究发现,该催化剂的CO2还原性能随镍金属尺寸的变化而变化。Ni单原子在-0.8 V(相对于RHE)时,生成CO法拉第效率(FE)可达97%,而4.1 nm Ni纳米粒子的效果则稍低(〜93%)。
3)进一步将Ni的粒径增加到37.2 nm,使H2析出反应(HER)与CO2还原反应(CO2RR)竞争,则产生CO的FE降低至<30%,HER效率提高至>70%。这些结果揭示了各种尺寸的Ni基金属催化剂的尺寸依赖性的CO2还原趋势。
该工作成功证明了金属尺寸对CO2RR的影响,不仅有益于CO2的可再生利用,而且对尺寸控制电催化剂的未来设计,以将CO2有效转化为更有用的化学物质具有重要借鉴意义。
Zhida Li, et al. Size‐dependent Ni‐based electrocatalysts for selective CO2 reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202000318