电极/电解质（E/E）界面通过控制反应物（CO₂/H⁺）和产物的扩散动力学以及电子和中间体的传输动力学来影响电催化CO₂还原（CO₂RR）过程。同时控制CO₂/H⁺输运和界面电荷转移将有利于CO₂RR过程。

近日，北京化工大学邝允副教授，孙晓明教授，劳伦斯伯克利国家实验室Zheng Liang报道了一种利用表面活性剂改性构建人工界面以有效控制CO₂还原反应活性和选择性的策略。

文章要点

1）季铵盐阳离子表面活性剂的引入有利于CO₂的传输，同时限制了对电极表面的质子供应，从而提高了碳质产品的总FE。进一步的研究表明，直链和支链表面活性剂分别促进了甲酸和一氧化碳的产生。分子动力学模拟表明，人工界面提供了一种简便的CO₂扩散途径。此外，密度泛函理论（DFT）的计算揭示了关键中间体OCHO *通过与R₄N⁺阳离子相互作用的稳定性。

2）独特的E/E界面结构以及表面季铵阳离子使Cu表面活性剂电极具有高催化活性和可调的选择性。

这项工作为界面如何调节电荷和传质提供了新的工具和深刻的见解，此外，该策略有望适用于其他电催化气体消耗反应，例如氧还原反应（ORR），氢氧化反应（HOR），氮/氮氧化物还原反应（N₂RR / NO_xRR）等。

Yang Zhong, et al, An Artificial Electrode/Electrolyte Interface for CO₂ Electroreduction by Cation Surfactants Self-Assembly, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202005522

https://doi.org/10.1002/anie.202005522