CO氧化通常作为以各种金属氧化物为载体的金（Au）催化剂多相催化反应的典型反应。在该反应中，Au纳米颗粒的大小（<5 nm）和金纳米颗粒与金属氧化物之间周围界面处氧的活化被认为是高催化活性的关键因素。其难点在于如何激活分子氧以及在何处激活氧。尽管已经报道了大量策略，但是，有关金属氧化物负载的Au催化剂的氧活化特性问题仍未得到根本解决，进而限制了其催化性能的进一步提高。
近日，东京都立大学Toru Murayama报道了采用溶胶固定化法在Ta2O5的几种晶型(伪六方晶型、正交晶型和焦绿石晶型)上成功地沉积了具有小尺寸、分散性好的Au纳米粒子。
文章要点
1）研究发现，通过水热法合成的伪六方Ta2O5（TT-Ta2O5）作为Au催化剂的载体对CO氧化具有最高的催化活性。-11 ℃下，1 wt% Au/TT-Ta2O5催化剂的CO转化率为50%，在23 ℃（空速：20000 mL h-1 gcat-1）下，CO的转化率为100％。
2）为了研究反应机理，研究人员采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱研究了Au/TT-Ta2O5的反应机理，观察到在-120 ℃时，吸附在Ta2O5位和Au位的CO依次向活性位运输。程序升温CO还原的结果表明，在-100 ℃下，吸附的氧对CO氧化具有较高的催化活性，而晶格氧在-60 ℃到100 ℃的范围内对CO氧化起次要作用，这与实际反应的温度范围相同。
这种新开发的酸性金属氧化物负载Au催化剂将扩大Au催化剂的用途，有望在新的应用领域中发挥更大的作用。
Mingyue Lin, et al, Elucidation of Active Sites of Gold Nanoparticles on Acidic Ta2O5 Supports for CO Oxidation, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c01966
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01966
