通过电催化方法将CO₂转化为增值燃料为低碳经济提供了一种很有希望的方法。然而，还原产物的低选择性仍然是限制CO₂转化技术进一步发展的关键障碍，开发出高效转化CO₂的电催化剂是当务之急。除了具有最大的原子效率外，单原子催化剂还能提供孤立的的、明确的活性位点，可以为催化反应提供高选择性和稳定性。碳基载体与氮配位的孤立金属原子(MNx)表现出了优异电催化还原CO₂性能，然而由于单体活性位点在合成过程中容易团聚成颗粒，导致催化性能损失，因此MNx位点的构建仍然是一个挑战。

有鉴于此，新加坡南洋理工大学王昕教授等人，提出了一种通过合理设计掺铁g-C₃N₄在碳基质（表示为FeN₄/C）中构建孤立的FeN₄位点的方法。

本文要点

1）通过简单的吸附方法制备了Fe掺杂石墨氮化碳，并以其为模板，通过密闭热解策略构建了孤立的FeN₄位点，避免了合成过程中金属原子的团聚，为CO₂还原反应提供了丰富的活性位点。

2）得益于独特的结构和配位环境，孤立的FeN₄位点在电催化CO₂转化为CO的过程中表现出较高的选择性，在-0.6V（vs. RHE）条件下，法拉达效率高达93%。

3）理论计算表明，隔离的FeN₄位点降低了COOH*形成的能量壁垒，从而提高了对CO生成的选择性。

总之，该工作将为合理设计具有丰富活性位点的高效单原子催化剂提供了一种新的思路。

参考文献：

Xiaogang Li et al. Isolated FeN4 Sites for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Adv Sci., 2020.

DOI: 10.1002/advs.202001545

https://doi.org/10.1002/advs.202001545