充分发挥电化学CO2还原反应(CO2RR)的潜力以实现太阳能经济的可持续发展的关键是开发高性能电催化剂。由于无法理解反应机理,其开发往往严重依赖于试错法。
近日,德国达姆施塔特工业大学 Bastian J. M. Etzold报道了离子液体(ILs)可以用作化学捕集剂来研究CO2RR反应途径。
文章要点
1)通过将少量的1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺([BMIm][NTf2])固定在泡沫铜催化剂上而引入IL,这种方法遵循“离子液体层固体催化剂(SCILL)”的概念。IL的疏水性质和毛细管力确保了IL即使在水溶液中也能被限制在催化剂内
2)研究发现,IL在CO2RR中可以起到化学捕捉剂的作用。它的存在通过选择性地抑制乙烯、乙醇和正丙醇的形成而显著改变了产物光谱,而不干扰其他化合物的FE或部分电流密度。些发现证明了IL与一个或多个反应中间体之间的选择性相互作用,而改变后的产物分布为追踪CO2RR途径提供了一个独特的视角。
3)IL可以选择性地抑制乙烯,乙醇和正丙醇的形成,同时对其他化合物的影响很小,因此可以解离导致各种产物的反应网络。
该研究结果为对CO2RR的机理理解提供了新的思路,并为调节CO2RR特性提供了指导。
Gui-Rong Zhang, et al, Probing CO2 Reduction Pathways in Copper Catalysts using Ionic Liquid as a Chemical Trapping Agent, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202009498
https://doi.org/10.1002/anie.202009498